近日,化工海洋与生命学院李阳副教授与大连理工大学化学学院和中国科学院大连化学物理研究所的合作者共同在Nature Communications上发表论文(Nat. Commun. 2024, 15, 5647,影响因子16.6),报道了一种原位生成的吡啶基卡宾铜催化剂可成功用于未活化卤代烃的C(sp³)-N偶联反应。
该催化剂可实现未活化烷基碘化物和多样化的氮亲核试剂(高达十多种不同类型的氮源)发生的常规C(sp3)-N偶联反应。机理研究表明,铜催化剂不需要与N-亲核试剂结合进行光吸收,这使得不同氮亲核试剂在偶联过程中具有兼容性。通过自由基捕获、自由基时钟和电子顺磁共振实验,支持了电子转移机制过程中同时形成烷基自由基和二价铜配合物。
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开发的这种新的铜催化剂体系,可以利用未活化烷基卤化物实现常规C(sp3)-N偶联,这种新颖的光激发铜介导的卤原子转移过程(MXAT)可促进相关研究;该方法底物适用非常好,范围广。鉴于铜催化体系丰富的功能性,将会引起医药化学和催化领域的兴趣。
化工海洋与生命学院的硕士研究生付玉康同学为本论文的共同第一作者,李阳副教授为本论文的共同通讯作者。
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通讯单位:大连理工大学,中国科学院大连化学物理研究所
论文DOI:10.1038/s41467-024-50082-w